Ce travail de thèse est réalisé dans le cadre général du projet PEPR PEMFC95 qui vise à répondre aux besoins de la mobilité lourde (trains, camions, bus) nécessitant des piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC) capables de délivrer des puissances plus élevées qu’avec les systèmes actuels, tout en étant plus durables et moins chères.
Ce projet ambitionne de satisfaire ces objectifs en développant des PEMFC pouvant fonctionner à une température stabilisée de 95°C (contre 80°C dans les systèmes actuels). Cette élévation de température devrait aussi permettre d’alimenter les PEMFC en hydrogène moins pur avec un rendement équivalent.

Cette thèse vise à concevoir des nano-catalyseurs multimétalliques pour l’oxydation de l’hydrogène en utilisant un plasma magnétron confiné dans une source de condensation.
Le premier objectif sera de contrôler la croissance et l’organisation des nano-catalyseurs en s’appuyant sur la compréhension des phénomènes mis en jeu et sur l’utilisation d’un plasma pulsé pour ajuster finement les différentes étapes de croissance et de relaxation. Les phénomènes de croissance de ces nanoalliages dans le plasma devront être finalement étudiés en combinant des expériences (operando et ex-situ) à des modèles théoriques.
Le deuxième objectif sera d’étudier et de contrôler l’organisation de ces nanoparticules sur le substrat en privilégiant des phénomènes d’auto-organisation. Pour cela, une attention particulière sera portée à l’étude de la charge électrique des nanoparticules et aux interactions plasma-nanoparticules (+ nanoparticules-substrats) afin de voir dans quelle mesure ces propriétés couplées à une fonctionnalisation du substrat peut induire des phénomènes d’organisation de surface, éventuellement activable (post-traitement thermique ou irradiation laser).
Enfin, la troisième partie concernera la caractérisation des électro-catalyseurs multi-métalliques vis-à-vis de l’oxydation de l’hydrogène en présence d’impuretés avec le soutien de laboratoires partenaires du GREMI. Tout au long de la thèse, le candidat devra porter une attention particulière aux émissions de gaz à effet de serre émis par son activité de recherche.

This thesis will be carried out within the general framework of the PEPR PEMFC95 project which aims to meet the needs of heavy mobility (trains, trucks, buses) requiring proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) capable of delivering higher powers than with current systems, while being more durable and less expensive. This project aims to meet these objectives by developing PEMFCs that can operate at a stabilized temperature of 95°C (compared to 80°C in current systems). This rise in temperature should also make it possible to supply the PEMFCs with less pure hydrogen with an equivalent yield.

This thesis aims to design multimetallic nano-catalysts for hydrogen oxidation using a magnetron plasma confined in a condensation source.
The first objective will be to control the growth and organization of nano-catalysts based on the understanding of the involved phenomena and the use of pulsed plasma to finely adjust the different stages of growth and relaxation. The growth mechanisms of these nanoalloys in the plasma will be investigated by combining experiments (operando and ex-situ) with theoretical models.
The second objective will be to study and control the organization of these nanoparticles on the substrate by promoting self-organization phenomena. For this, a particular attention will be paid to the electrical charges of the nanoparticles and to the plasma-nanoparticle interactions (+ nanoparticle-substrates) in order to see to what extent these properties coupled with a functionalization of the substrate surface can induce self-organization on surface, possibly activated (thermal post-treatment or laser irradiation).
Finally, the third part will concern the characterization of multi-metallic electro-catalysts with respect to the oxidation of hydrogen in the presence of impurities with the support of GREMI partner laboratories. All along the thesis, the candidate must pay a particular attention to the greenhouse gas emissions emitted by his research activity.